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(資料圖片僅供參考)

近日，松山湖材料實驗室粵港澳交叉科學中心博士李喜玉與安徽大學老師林運祥、中國科學技術大學教授宋禮和江俊開展合作，通過金屬酞菁分子的軸向配位修飾調控面外電荷極化，進而提高氧還原反應活性。相關研究論文發表于《先進材料》。

氧還原反應是燃料電池、金屬-空氣電池實現能源轉化的重要反應。目前，貴金屬鉑是發展最好的氧還原反應催化劑。由于貴金屬材料成本高，無法大規模推廣應用。因此，研發高活性、低成本的氧還原反應催化劑是關鍵。其中，過渡金屬酞菁分子催化劑（MPc）是一類典型的非貴金屬催化材料，具備結構明確、穩定性高、成本低等優點。

但是，金屬酞菁分子的氧還原反應催化活性還無法滿足實際應用的需求。從原子分子結構上看，金屬酞菁分子的催化中心是一個平面的四氮配位金屬（MN₄）結構，其軸向上的電荷分布完美對稱，不利于O₂吸附，這是導致金屬酞菁分子氧還原反應活性不夠高的一個重要原因。已有研究表明，通過對金屬酞菁分子MN₄的軸向配位修飾，打破軸向配位環境的對稱性，誘導面外電荷極化形成，可以有效地影響MN₄對O₂的吸附以及氧還原反應活性。

研究人員在松山湖材料實驗室粵港澳交叉科學中心卓越青年學者等基金的支持下，設計提出了一種新穎的金屬酞菁分子軸向配位修飾策略：金屬酞菁分子與石墨烯金屬單原子形成軸向氧原子配位構型。該策略能夠簡單有效地調控軸向極化電荷的數目以及O₂吸附；依據O₂吸附能這一重要參數，篩選出具備高氧還原反應活性的非貴金屬催化材料。他們以計算結果為理論指導進行實驗探索，實驗測試結果表明，所設計提出的催化劑表現出了優異的氧還原反應活性。

該研究為金屬酞菁分子的軸向配位修飾提供了新的策略，為調控面外電荷極化進而影響催化活性提供了新思路，有助于加深對微觀催化機理的理解，促進新型高效催化劑的研發。

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